Пожалуй, самым знаменитым произведением Байрона стала поэма "Паломничество Чайлд Гарольда", создание которой растянулось на многие годы (1809 год - 1818 год). Это лирический дневник, в котором поэт выразил свое отношение к жизни, дал оценку своей эпохи, европейских стран, социальных конфликтов общества. По словам Ф. И. Тютчева, Байрон был "могучим, величавым, восторженным хулителем мироздания".
Байрона восхищает красота природы, яркость и разнообразие человеческой личности - и в то же время он отвергает одно за другим все основания европейской жизни, не находя в них высокого и вечного. Максимализм поэта-романтика, его оппозиция всему, что несовершенно, его неутомимая жажда новых впечатлений, "иных миров", где, может быть, способен осуществится высокий идеал, привели его к сюжету поэмы-путешествия. Португалия, Испания, Албания, Греция, Швейцария, Италия проходят перед нашими глазами в ярких, окрашенных восторгом и горечью картинах.
Поэма сложна для чтения, так как событийный сюжет в ней слаб, а героя затмила собой личность автора. В то же время поэма отличается необычайной силой эмоций, высотой интеллекта, философской насыщенностью.
Образ Гарольда - сына своего века - несводим к конкретной личности. Байрон хочет быть занят не частным, а всеобщим и пишет не буквальный портрет - он обобщает умонастроения, мечты и разочарования целого поколения.
В первой песне поэмы герой, занятый "лишь развлеченьями праздными", утрачивает интерес к жизни и ощущает одиночество. Мир, который широко распахнулся перед "беглецом неугомонным", не нарушает его мрачности, но пробуждает неутомимо искать смысла в жизни. Даже в любви Гарольд остается хладным и хмурым.
Роскошная природа Лузитании, героическая Испания, морская буря и ясное небо, свобода и поэтическое вдохновение, народ и освободительная война восхищают Байрона; его мир огромен, динамичен, напряжен и ярок
Поэт-романтик ищет справедливости в мире, который представляет как возможность гармонии, реально не осуществляющейся. Прекрасная природа Синтры соседствует с грязным Лиссабоном, когда-то веселая Севилья стала мрачной из-за кровавой войны, ведущей ради славы Тирана.
Слава тиранов и "любовников" войны(полководцев, военачальников) оказывается разрушенной временем. Как и великолепные дворцы богачей.
Поэт-романтик в огромности своих требований к миру поднимается до упрека к Богу, до богоборчества. И автор тоже обречен на разочарование и одиночество. Природа возрождает человека к жизни. Природа и радости простых людей умиляют и автора, и его героев. "Взор прекрасных глаз" Флоренс называет в Гарольде восхищение - правда, "только восхищенье". Наука любви привела "к старенью сердца". Одиночество в светской толпе ведет поэта к боли, возмущению, а не к холодному отчуждению. Признаваясь Флоренс, что ценит свободу выше любви, автор гуманнее героя: ""И если бы, о Флоренс дорогая, Могла любить душа, для чувств глухая, Сама судьба потворствовала б нам. Но, враг цепей, все узы отвергая, Я жертв пустых не принесу в твой храм и боль напрасную тебе узнать не дам. В этой гуманности поэта-романтика проступает связь с эпохой Возрождения.
Байрон скептичен в своем отношении и к религии(которую отвергает), и к родине(покинул), но страстный патриотизм поэта слышится в гневном упреке всем, кто позорит Англию. Но красота Греции не позволяет поэту смириться с ее падением. Страстный призыв к возрождению страны, к освобождению от турецкого владычества пронизывает вторую песнь: "О Греция! Восстань же на борьбу! Раб должен сам добыть себе свободу!". Среди руин прекрасной Эллады находит утешение в том, что нельзя убить природу. Свобода и любовь, природа и поэзия и в скорбном отчаянии оказываются нетленными, непреходящими ценностями.