к.с-х.н. Переволоцкий А.Н., к.с-х.н. Булавик И.М., Диденко Л.Г.
Радионуклиды вэкологических исследованиях часто используются в качестве метки, с помощьюкоторой удобно отслеживать движение их химических и изотопных аналогов. Так, 137Csотражает миграцию калия и стабильного цезия, 90Sr v кальция истабильного стронция. Поэтому изучение перераспределения искусственныхрадионуклидов в экосистемах имеет важное значение для более глубокого пониманиямеханизмов функционирования природных сообществ.
В данномаспекте удобным объектом исследования корневого поступления радионуклидов дляберезы обыкновенной является ее сок в период интенсивного весеннегосокодвижения. В его составе находятся не только сахара и аминокислоты,запасенные в предыдущий вегетационный период, но и минеральные и органическиесоединения, поступившие из почвы. Именно это и позволяет оценить корневуюдоступность широкого спектра веществ. Однако, если концентрация основныхминеральных элементов, имеющих биогенное значение, в соке изучена в достаточнойстепени /1-3/, то для радионуклидов подобные исследования начали проводитсятолько в последние годы и связано это с радиоактивным загрязнением окружающейсреды в результате аварии на ЧАЭС. Причем, при довольно подробном изучениизакономерностей корневого поступления 137Сs в березовый сок /4-6/,эти вопросы для 90Sr и для его дочернего радионуклида - 90Yпрактически не изучены. Поэтому целью данного исследования являлось изучениеособенностей накопления радионуклидов 90Sr и 90Y вберезовом соке.
Объекты иметодика исследований
Исследованияпроводились на стационарных опытных объектах сектора радиологии леса Институталеса НАНБ в дальней зоне радиоактивного загрязнения в кв.340 Добрушскоголесничества Гомелского лесохоза и кв.168 Ветковского лесничества Ветковскогоспецлесхоза (170 км северо-западнее ЧАЭС). Сосново-березовые насаждения напробных площадях относятся к мшистому типу леса, их возраст составляет 40-60лет. Радиометрический анализ почвы показал, что поверхностная активность 90Srв пределах указанных кварталов составляла 24-41 кБк/м2.
На каждойпробной площади подсачивалось 3-5 деревьев. При подсочке в каждом из нихспециальным буравом в комлевой части просверливалось отверстие диаметром 1,5 сми на глубину 1 см непосредственно под которым закреплялся металлическийжелобок. В месте отбора прикреплялся полиэтиленовый пакет, что позволило до минимумасократить привнесение радиоактивности извне. Длительность отбора одной пробысоставляла около 1 суток и за это время объем заготовленного сока составлял 2-3литра. После завершения отбора пробы подкислялись, переливались вполиэтиленовые емкости и доставлялись в лабораторию. В кв. 168 отбор былпроизведен 8 апреля, а в кв. 340 - 13 апреля.
Определенияобъемной концентрации радионуклидов в березовом соке производилось -радиометромEL-1311 ?Атомтех¦. Для исследования спектров излучения в данном прибореиспользуется планарный детектор типа ?Фосвич¦, состоящий из пластиковогосцинтиллятора мм длярегистрации -излучения инеорганического сцинтиллятора СsI(Tl) мм дляисследования спектра -излучения.Определение концентрации 90Sr проводится методами -радиометриипо излучению дочернего 90Y, причем предполагается наличиерадиоактивного равновесия между материнским и дочерним радионуклидами висследуемой пробе /7/. В качестве выходного параметра программное обеспечениерадиометра приводит величину суммарной объемной b -активности по смеси 90Sr+90Y.Приборная эффективность регистрации 90Sr и 90Y составляет5,1 х 10-3 л х Бк-1 х с-1/7/. Измерение пробпроводилось в стандартных 200 мл сосудах. Время измерения каждой пробысоставляло 40-60 минут.
Результаты иобсуждение
При проведенииповторных радиометрических анализов проб березового сока, отобранных в кв. 1688 апреля, было замечено, что суммарная объемная активность 90Sr+90Yв них снизилась от 195-240 Бк/л до 105-151 Бк/л примерно за трое суток(табл.1). Схожий характер уменьшения объемной концентрации указанныхрадионуклидов был зафиксирован и на 10 других опытных объектах в Ветковском иГомельском лесхозах, где нами проводятся многолетние мониторинговыеисследования за накоплением радионуклидов в березовом соке. Причиной этогоявления, по нашему мнению, могло быть нарушение в березовом соке радиоактивногоравновесия между 90Sr и 90Y в пользу дочернегорадионуклида. Для подтверждения этой гипотезы и установления временныхпараметров изменения объемной активности был проведен специальный эксперимент,при котором пробы сока, отобранные в кв.340, подвергались радиометрическомуанализу в течение месяца. Первоначально измерения проводились ровно черезсутки, а после 18 апреля через двое-трое суток. Сроки между измерениями и ихрезультаты приведены в табл. 1.
Согласноданным, приведенным в таблице 1, суммарная объемная активность 90Sr+90Yв березовом соке из кв. 340 через 10 часов после отбора проб составляла 200-280Бк/л. Оценивая временную динамику объемной концентрации радионуклидов, нетруднозаметить во всех пробах монотонное снижение этого показателя с последующимвыходом на плато при 45-50 Бк/л по истечению 200-250 часов после отбора пробы.При этом наиболее интенсивно объемная активность уменьшается в первые троесуток.
Очевидно, чтовыявленное уменьшение объемной активности 90Sr+90Y вберезовом соке при указанных в методике особенностях измерении данным прибором,может быть определено как раз нарушением радиоактивного равновесия между этимигенетически связанными радионуклидами в сторону дочернего радионуклида. Впротивном случае возможны были бы два варианта:
объемнаяактивность не претерпевала никаких изменений во времени. Этому случаюсоответствовало бы поступление обоих радионуклидов из почвы в березовый сок вравных количествах;
объемнаяактивность увеличивалась во времени с последующим выходом на плато. Этомуслучаю соответствует более интенсивное поступление 90Sr в березовыйсок из почвы по сравнению с 90Y. В дальнейшем, по мере распадаматеринского радионуклида, количество дочернего будет возрастать доустановления состояния радиоактивного равновесия между ними. Подобноеувеличение могло быть зафиксировано радиометром при измерении одних и тех жепробы в течение длительного времени.
Можнопредположить, что корневое поступление генетически связанных 90Sr и 90Yв березу происходит по различным закономерностям, из-за чего радиоиттрийпоступает более интенсивно, чем радиостронций. Поэтому, непосредственно послеотбора объемная -активностьберезового сока максимальна. В дальнейшем, происходит радиоактивный распад?избыточно¦ поступившего 90Y и концентрация уменьшается до тех пор,пока между материнским и дочерним радионуклидами не установится состояниерадиоактивного равновесия.
Фактически,задача сводится к классическому в ядерной физике случаю исследования динамикиобъемной активности смеси материнского и дочернего радионуклидов, для которойхарактерно смещение радиоактивного равновесия в сторону последнего. Для болееточного определения соотношения радионуклидов на момент отбора, позволяющегооценить уровни их поступления в березовый сок, динамика объемной активности длярадиоиттрия была смоделирована математически:
ActY = Ac0Yexp(-0.693 t / T)+ Ac0Sr[1-exp(-0.693t/T)], (1)
где
ActYv объемная -активность 90Yв березовом соке в момент времени t;
Ac0Yv объемная -активность 90Yв березовом соке в момент начала отбора;
Ac0Sr- объемная -активность 90Srв березовом соке в момент начала отбора, но учитывая большой период полураспадарадио
t v время вчасах с начала отбора сока;
T v периодполураспада радиоиттрия в часах (64 часов).
Данноеуравнение состоит из слагаемых, отражающих прохождение двух разновекторныхпроцессов. Первый член соответствует радиоактивному распаду ?избыточно¦поступившего в сок (по отношению к материнскому 90Sr) дочернего 90Y,второй v накоплению радиоиттрия, вызванного распадом материнского радиоизотопа.
Нетруднозаметить, что при времени t значительно меньшем за период полураспадаматеринского радионуклида этот случай подвижного равновесия можно рассматриватькак вековое равновесие. Необходимыми условиями при этом является соблюдение отношенийпостоянных распада мат<<l доч.и неизменности в течение времени эксперимента, равного многим периодамполураспада дочернего радионуклида, активности материнского. Важным допущением,также, является равенство коэффициентов счетности материнского и дочернегорадионуклидов.
На рис. 1приведена графическая интерпретация расчета динамики активности радиоиттрия всмеси 90Y+90Sr при отношении их активностей как 50:10.
Суммарнаяактивность 90Y (линия 4) изменяется, как уже говорилось выше, засчет прохождения двух разнонаправленных процессов. С одной стороны, избыточнопоступившая в сок (по отношению к материнскому 90Sr) долярадиоиттрия претерпевает радиоактивный распад, что отмечено линией 1. Но сдругой стороны, идет накопление дочернего радионуклида в соке за счет распадаматеринской фракции (линия 3). Суммирование этих двух разновекторных процессов,в итоге, приводят к более медленному изменению суммарной активности,отраженному линией 4. При этом нетрудно заметить, что динамика активности будетзависеть от начального соотношения активностей 90Y/ 90Srв отобранной пробе v чем оно выше, тем более резкими будут изменения. Важностьоценки этого соотношения активностей в момент отбора сока состоит в том, чтооно отражает фактические концентрации радионуклидов в растении.
Рис.1.Графическая интерпретация расчетной активности смеси изотопов 90Y и 90Sr
Параметры дляуравнения 1 несложно определить из табл.1 исходя из условия предполагаемогорадиоактивного равновесия в пробе [7]. Так, ActY =Act/2 может быть вычислена из табл. 1 для любого момента измерения t. В нашемслучае, для деревьев в кв.340, она снижается от 100-140 Бк/л при t=10 часов до20-30 Бк/л при t=250-710 часов. Ac0Sr также равна Act/2, однако, эта величина может быть корректно определена при фактическиустановившемся радиоактивном равновесии между радиостронцием и радиоиттрием,т.е., как минимум, по истечении 250-300 часов после отбора пробы. Для деревьевв кв. 340 она будет находится на уровне 20-30 Бк/л. В целом же, учитываябольшой период полураспада 90Sr можно принять Ac0Sr=constв течение всего времени эксперимента. Таким образом, с помощью представленныхвеличин и данных табл. 1 по уравнению (1) была рассчитана начальная объемная -активностьрадиоиттрия Ac0Y, соответствующую его содержанию намомент отбора сока t=0 (табл.2).
Начальнаяобъемная активность радионуклидов в березовом соке, Бк/л
| Показатели |
Номера модельных деревьев |
||||
| ¦1 |
¦2 |
¦3 |
¦4 |
¦5 |
|
| Ac0Y, Бк/л |
143 |
119 |
128 |
120 |
114 |
| Ac0Sr, Бк/л |
30 |
24 |
27 |
26 |
24 |
| Отношение Ac0Y / Ac0Sr |
4,77 |
4,96 |
4,74 |
4,62 |
4,75 |
После того, какбыли определены все неизвестные величины в уравнении 1, ActY быларассчитана теоретически для произвольного момента времени t. На рис. 2приведено среднее значение, нормированных объемных активностей на моментпервого измерения (примерно 10 часов после отбора).
О высокойадекватность теоретических данных фактическим результатам свидетельствуютвысокие значения корреляционных отношений между ними =0,964-0,982при нулевом уровне значимости, относительной ошибки аппроксимации v 8-9%, акритерия соответствия = 4,74-9,48 при табл=23,685.
Рис. 2. Динамика объемной -активности 90Y в березовом соке вотносительных единицах по всем модельным деревьям
Таким образом, установленное нами отношение Ac0Y/ Ac0Sr=4,6-4,9 позволяет однозначно утверждать опревышение поступления радиоиттрия в березу по сравнению с материнским 90Sr,традиционно считающимся высокомобильным в системе почва-растение. Если жерассматривать 90Y как радиоактивную метку стабильного иттрия, тостановится очевидным, что потоки последнего в экосистеме березового леса могутбыть достаточно интенсивными. Вероятно, подобное явление может быть связано соспособностью иттрия к комплексообразованию с различными органическимивеществами, обладающими высокой растворимостью и подвижностью. Кроме того,ионный радиус данного элемента ниже, чем у стронция, с чем также может быть связанонесколько большее поступление в растения. Пока сложно говорить и переносимостиполученных результатов на другие древесные растения, в дальнейшем планируетсяпродолжить исследования по этой теме.
Выводы:
Измерениеконцентрации 90Sr методами -радиометрии по излучению дочернего 90Yв биологических объектах следует проводить только при условии установлениярадиоактивного равновесия между этими генетически связанными радионуклидами поистечению 200-250 часов с момента отбора пробы.
Поступление 90Yв березовый сок происходит в 4,6-4,9 ( в среднем в 4,75) раза более интенсивно,чем, 90Sr. Это позволяет говорить о более высокой биологическойактивности в экосистеме березового леса радиоиттрия.
Списоклитературы
1. Орлов И.И.,Рябчук В.П. Березовый сок. // М.: Лесная промышленность. - 1982. - 55 с.
2. Рябчук В.П.Соки лиственных деревьев (Получение и использование). // Львов: Вища школа,1988. - 150 с.
3. Leaf A.L. Watterston K.C. Chemical analysis ofsugar maple sap and foliage as related to sap and sugar yields // ForesnScience. 1964. Vol.10 ¦3. -P.228-292.
4. Кучма Н.Д.,Архипов Н.П., Федотов И.С. и др. Радиоэкологические и лесоводственныепоследствия загрязнения лесных экосистем зоны отчуждения // Чернобыль., 1994. -53 с.
5. МухамедшинК.Д., Чилимов А.И., Мишуков Н.П. и др. Лесное хозяйство в условиях радиации. -М.:ВНИИХлксхоз. - 1995. - 53 с.
6. Лес,Человек, Чернобыль. Лесные экосистемы после аварии на Чернобыльской АЭС: состояние,прогноз, реакция населения, пути реабилитации.// Под общ. ред Ипатьева В.А. -Гм. 1999. - 454 с .
7. Методикавыполнения измерений содержания радионуклидов стронция-90 и цезия-137 впродуктах питания, питьевой воде, почве, сельскохозяйственном сыре и кормах,продукции лесного хозяйства и других объектах окружающей среды набета-гамма-радиометре МКС-1311 (El-1311) МВИ МН 977-99. v НПП ?Атомтех¦,утверждена 20.03.99 г. v Мн. 1999. v 36 с.